한국에너지공과대학교 (총장 윤의준, 이하 KENTECH)는 오상호 교수 연구팀이 부산대학교 (총장 차정인) 이재광 교수와 공동연구를 통해 극성 산화물 표면에서 일어나는 독특한 계단식 표면구조를 실시간 원자 단위로 관찰하고, 제일원리 계산을 통해 통해 표면 안정화 메커니즘을 규명하는 데 성공했다고 8월 28일 밝혔다.

양전하와 음전하로 하전된 결정면이 번갈아 적층된 극성 산화물의 표면은 원자의 재배열을 통해 표면 전하를 보상하며 안정화된다. 이 과정에서 재구조화된 표면은 독특한 물리적, 화학적 특성을 띄게 된다.
극성 재료 표면의 전하 보상 메커니즘은 표면의 평탄도와 밀접한 연관성을 가지며, 평탄도에 따라 다른 메커니즘이 제시되어 왔다. 원자 단위로 평평한 표면의 경우, 구성 원자의 빈 공간인 공공 (Vacancy) 형성을 통해 보상되는 것으로 알려졌다. 이와 달리, 음전하와 양전하로 하전된 결정면이 번갈아 계단식 구조로 노출된 미사면 (Vicinal surface)을 형성하며 전하의 보상이 이루어지는 메커니즘이 이론적으로 제시되었다.
 LaAlO3는 페로브스카이트 구조를 갖는 대표적인 극성 산화물로서 표면에서 La 또는 Al 공공을 형성하거나, 계단식 표면을 형성하며 표면 전하가 보상되는 것으로 예측되어 왔다.

극성 표면에서 표면 원자들의 움직임을 관찰하고, 안정화 메커니즘을 규명하기 위해서는 공간 분해능이 뛰어난 실시간 현미경 분석법이 요구되지만, 실제 실험에 성공적으로 적용한 예는 전무하다.
고온에서 표면 원자 하나 하나의 움직임을 포착하기 위해서는 1 Å 이하의 공간 분해능과 초당 25 프레임 이상의 시 분해능이 요구된다.
 또한, 움직이는 표면 원자들의 원소를 정확하게 결정하기 위해서는 원자 분해능을 갖는 X-선 에너지 분광 분석이 필수적이다.

KENTECH의 오상호 교수 연구팀은 공용장비센터에 설치된 수차보정 투과전자현미경을 이용한 실시간 원자 분해능 이미징법을 통해, 600°C 이상의 고온에서 LaAlO3 표면에서 계단 구조가 형성되는 과정을 실시간으로 관측하였으며, 계단 끝단에 결함이 규칙적으로 정렬하여 독특한 (015) 미사면을 형성하는 것을 관찰하였다 (그림 1).

특히, 원자 계단층 끝에는 Al 원자가 아닌 La 원자가 위치하는 것을 원자분해능 X-선 분광기로 확인하였다. 이러한 표면 구조는 지금까지 예측되지 않은 전혀 새로운 구조로 원자 분해능 전자현미경 분석이 없이는 불가능한 발견이다.
 La 원자가 Al 계단층으로 이동하며 형성되는 La 공공은 음전하를 띄는데, 이러한 결함이 형성된 계단 구조는 표면 전하를 완벽하게 보상할 수 있게 된다 (그림 1).
실험으로 관찰된 계단 구조를 이론적으로 계산한 결과, 표면의 수평과 수직 방향으로 전하가 모두 완벽하게 보상되는 것을 확인하였다.

오상호 교수는 “극성 산화물 표면의 원자 구조를 정확히 파악하고 기존에 예측하지 못했던 계단식 표면 재구조화 거동의 발견은 매우 의미있는 연구결과이다”며, “KENTECH에 설치된 수차보정 투과전자현미경을 이용한 실시간 원자분해능 분석과 부산대학교 이재광 교수 연구팀과의 공동연구가 결정적인 역할을 하였다”라고 밝혔다.
연구결과는 “향후 극성 표면을 이용한 다양한 기초연구와 촉매, 센서 등의 소자 응용에 도움이 될 것”이라고 의미를 부여하였다.

이번 연구 성과에는 오상호 교수가 교신저자로 참여하고, 박사과정 Zhipeng Wang과 변진호 박사가 공동 제 1저자로 참여했으며, 부산대학교 이재광 교수와 공동교신저자로 함께 참여했다.

독일에서 설립된 Wiley-VCH 사의 국제학술지 Advanced Materials (Impact factor, 32.086)에 권두삽화 (Frontispiece)로 선정되어 6월 26일에 온라인으로 실렸다 (논문명: Direct Observation of Atomic Step-Assisted Stabilization of Polar Surfaces).

이번 연구는 과학기술정보통신부 산하 한국연구재단의 개인기초 중견연구자사업과 삼성미래기술육성사업의 지원을 받아 수행됐다

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