왼쪽부터 숭실대 박경원 교수, 민경민 교수, 박사과정 김지환 연구원

숭실대학교(총장 장범식)는 화학공학과 박경원 교수 및 김지환 연구원(박사과정)과 기계공학부 민경민 교수 공동연구팀이 고성능 전고체 전지용 이중층 복합 고체전해질을 개발했다고 밝혔다.
전고체 전지는 화재 및 폭발 위험성의 원인인 유기 액체전해질을 사용하지 않고 안전성이 뛰어난 고체전해질을 사용하는 차세대 리튬이온 전지로, 에너지밀도를 획기적으로 향상시킬 수 있다. 그러나 기존 전고체 전지는 액체전해질 대비 낮은 이온전도도뿐만 아니라 고체상태 전극과의 계면에서 낮은 안정성을 보인다는 단점이 있었다.
숭실대 연구팀은 농도구배 이중층 구조의 복합 고체전해질을 개발하여 우수한 이온전도도를 유지하면서 고전압 양극과 리튬금속 음극에 대한 계면 안정성을 모두 개선했다. 연구팀이 개발한 복합 고체전해질은 서로 다른 특성들을 가진 두 복합 고체전해질 층으로 구성되어 있다. 각각의 복합 고체전해질은 PVDF-HFP 고분자 기반에 Li-Al-La-Zr-O(LALZO), Li-Ta-P-O(LTPO) 두 종류의 산화물계 고체전해질이 각각 최적화된 비율로 첨가되어 상온 8.7×10-4 S cm-1의 우수한 이온전도도를 보였다.

농도구배 이중층 구조의 복합 고체전해질 멤브레인 개발 및 전고체전지 성능 향상

연구팀은 기공도가 상대적으로 높은 PVDF-HFP/LTPO 복합 고체전해질 멤브레인을 우선적으로 제작한 후, PVDF-HFP/LALZO 복합 고체전해질 용액을 침투시키는 2단계 캐스팅 공정을 이용하여 높은 밀도의 농도구배 이중층 구조를 형성했다. 이러한 구조는 효과적인 리튬이온 이동 통로를 제공하며 두 고체전해질 간의 계면에서 발생하는 급격한 저항을 완화할 수 있다.
또한, 서로 다른 물리적/화학적/기계적/전기화학적 특성들을 가진 두 복합 고체전해질 층은 각각 고전압 양극과 리튬금속 음극에 대해 우수한 특성들을 보였다. 연구팀이 개발한 이중층 복합 고체전해질 멤브레인은 55 ℃ 고온에서 최대 5.1 V까지 안정했으며 1 mA cm-2의 전류 밀도에서도 리튬 덴드라이트를 효과적으로 억제했다.
결과적으로 연구팀이 개발한 고체전해질 및 전고체 전지는 상온 및 고온에서 모두 우수한 전기화학적 성능을 보였다. 박경원 교수는 “고체전해질로써 이온전도도뿐만 아니라 전고체 전지 작동 시 요구되는 양극, 음극에 대한 계면 특성들까지 모두 개선했다는 점에서 큰 의의가 있다”고 밝혔다.
한편, 이번 연구는 한국연구재단 중견연구지원사업의 지원을 받았으며, 연구 결과는 에너지 분야 국제학술지 ‘Energy Storage Materials’ (피인용지수=20.4)에 게재됐다.

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